利用可再生能源產(chǎn)生的“綠電”驅(qū)動(dòng)CO2電還原生成增值的化學(xué)品和燃料，在緩解能源與環(huán)境危機(jī)方面展現(xiàn)出巨大的潛力。其中，得益于HCOOH在化學(xué)合成、燃料電池和儲(chǔ)氫載體等領(lǐng)域的廣闊應(yīng)用前景，將CO2電還原為甲酸（HCOOH）被認(rèn)為是最具實(shí)用性的選擇之一。但是，由于催化劑對(duì)CO2的吸附能力較弱，活化以及反應(yīng)能壘較高，因此即使對(duì)于具有較高產(chǎn)物選擇性的鉍或錫基催化劑，CO2還原反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢的問(wèn)題仍未得到有效的解決。
基于此，化學(xué)化工學(xué)院的材料電化學(xué)過(guò)程與技術(shù)團(tuán)隊(duì)利用界面工程和缺陷工程成功制備出具有氧空位（OV）和異質(zhì)界面的鉍鈰氧化物催化劑（CeOx/BiOx）。原位/非原位表征證實(shí)了Bi/CeOx的催化活性中心。CO2-TPD、CO2吸附能計(jì)算、差分電荷密度、Bader電荷和反應(yīng)自由能變表明OV和異質(zhì)界面的引入，極大提高了BiOx/CeOx材料對(duì)CO2的吸附與活化，并使反應(yīng)路徑傾向于HCOOH生成。在流動(dòng)池測(cè)試中，該催化劑在300 mA cm-2的工業(yè)級(jí)電流密度下仍實(shí)現(xiàn)了97%的HCOOH法拉第效率，以及良好的催化穩(wěn)定性。這項(xiàng)研究表明了OV和異質(zhì)界面在協(xié)同優(yōu)化分子吸附、活化以及降低反應(yīng)能壘以加速動(dòng)力學(xué)過(guò)程中的顯著優(yōu)勢(shì)。
該工作以“Synergistic Acceleration of CO2Electroreduction Kinetics by Oxygen Vacancy and Heterogeneous Interface for Efficient HCOOH Production”為題發(fā)表在材料類(lèi)權(quán)威期刊《Advanced Functional Materials》上。煙臺(tái)大學(xué)劉開(kāi)華博士和碩士研究生藺佩瑤為論文第一作者，通訊作者為劉開(kāi)華和鄭州大學(xué)易莎莎副教授。
近期，團(tuán)隊(duì)在CO2電還原和電解（海）水方面均取得新進(jìn)展，相關(guān)成果分別發(fā)表在《Journal of Energy Chemistry》、《Applied Surface Science》、《Green Chemistry》、《Journal of Colloid and Interface Science》上，劉開(kāi)華博士為論文通訊作者，煙臺(tái)大學(xué)為第一單位，相關(guān)工作獲得了山東省自然科學(xué)基金的資助。
論文鏈接：
1.https://doi.org/10.1002/adfm.202424357
2.https://doi.org/10.1016/j.jechem.2023.01.021
3.https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2024.161833
4.https://doi.org/10.1039/d4gc00056k
5.https://doi.org/10.1016/j.jcis.2024.03.143
來(lái)稿時(shí)間：3月21日 審核：劉俞斌 責(zé)任編輯：徐揚(yáng)
